近来，上海交通大学龙明策研讨员和张礼知教授在天然•通讯《Nat. Commun.》在线宣布了题为“Keto-anthraquinone covalent organic framework for Hphotosynthesis with oxygen and alkaline water”的研讨成果。该研讨报导了酮式蒽醌共价有机结构资料的机械化学组成新方法，运用酮式蒽醌结构同步促进水氧化和氧复原，打破水分子难解离瓶颈问题，完结分子氧和碱性水高效光组成双氧水。论文榜首作者为上海交通大学环境科学与工程学院博士后张向成，通讯作者为龙明策研讨员和张礼知教授，榜首完结和通讯单位均为上海交通大学。
双氧水是世界上最重要的百种化学品之一，大规模的使用于化工、纺织、造纸、水处理、食物、卫生、电子等职业。传统双氧水集中式工业组成面对着运送和存储安全危险高、出售规模受限、供需不平衡等问题，火急地需求开展双氧水的分布式现场出产新范式。光催化法使用太阳光为动力、以水和空气中的氧气分别为氢和氧源组成H2O2，是一种绿色低碳的低成本分布式组成途径。但是，水分子具有较高的O-H键解离能（BDE，492 kJ mol-1），不是优异的氢供体。因而，怎么使用水分子中氢高效组成H2O2，是分布式现场光化学出产双氧水面对的卡脖子难题。
该团队使用机械化学法组成了一种酮式蒽醌共价有机结构资料（Kf-AQ），发现该资料能使用分子氧和碱性水（pH=13）直接组成H2O2，可见光照耀（λ 400 nm）下其双氧水产率可达4784 μmol h-1g-1，在400 nm表观量子产率为15.8%。体系表征和理论核算标明，酮式蒽醌结构增强了水团簇的吸附并弱化了端羟基O-H键，碱性条件下氢氧根的过剩电子削弱了水分子的氢键网络，以此来下降了从H2O中提取氢的能垒，有用提升了该资料光组成H2O2催化活性。本研讨供给了一种新式高效的光催化组成H2O2资料，并阐明晰H2O中高效提取氢对光组成H2O2的重要意义。
以2,6-二氨基蒽醌（AQ）和2,4,6-三甲酰基间苯三酚（Tp）为聚合单体，醋酸钠为催化剂，选用机械化学法组成了Kf-AQ。该催化剂具有十分杰出的结晶性，且13C核磁谱和XPS O1s数据证明晰层状结构酮式蒽醌共价有机结构的成功组成（图1）。
在可见光（λ 400 nm）照耀下，Kf-AQ具有十分杰出的催化活性和安稳才能，在pH=13时H2O2产率最高可达4784 μmol h-1g-1，高于现在报导的蒽醌聚合物以及其它共价有机结构资料（图2）。同位素剖析和不同气氛条件的功能测验证明双氧水中的氧来源于氧气，氢来源于水（图3）。
当pH=13时，Kf-AQ外表吸附了不同结构的水团簇（OH-(H2O)n）。酮式结构有助于水团簇的吸附，OH-离解结构逐渐下降水分子摘氢能垒，加快水中摘氢和双氧水组成。Kf-AQ的CV曲线显现水解离构成活性氢，进一步承认酮式蒽醌结构促进水氧化摘氢。
在可见光照耀下，Kf-AQ外表发生电子-空穴对，其间电子经过C-N桥转移到电子受体蒽醌基团（AQ），而空穴则转移到酮基结构，完结电子空穴空间别离。酮基吸附的水团簇OH-(H2O)n被空穴氧化开释质子，并进一步被AQ上的电子复原构成活性氢（H*ads），H*ads将蒽醌转化为氢醌，后者与氧气结合生成H2O2。
张向成，上海交通大学环境科学与工程学院博士后，协作导师龙明策研讨员，研讨方向为聚合物光组成过氧化氢及其水污染操控使用。现在已宣布论文30余篇，其间以榜首作者身份在Nat. Commun.、Appl. Catal. B Environ.、Chem. Eng. J.等期刊宣布9篇，请求发明专利1项，掌管国家天然科学基金青年科学基金项目。
龙明策，博士，上海交通大学研讨员、博士生导师。首要研讨范畴为环境催化与水污染操控化学。掌管要点研制国合要点专项、国家天然科学基金、要点研制纳米专项课题等项目20余项。在Nat. Commun.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano、Environ. Sci. Technol.、Water Res等刊物宣布SCI论文130余篇，被引9400余次，H因子46。当选Elsevier发布的2023“我国高被引学者”榜单（环境科学与工程范畴）。
张礼知，国家杰出青年科学基金取得者。现任上海交通大学特聘教授、博士生导师。首要研讨范畴为污染操控化学、光催化、环境催化资料规划组成。已获授权专利40余项。在Nat. Sustain.、Nat. Commun.、Chem、Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Environ. Sci. Technol.、Water Res.等学术期刊宣布论文390 篇，其间34篇当选 ESI 高被引论文，1篇当选ESI热门论文。论文已被引证 44200 屡次，其间他引 42980 屡次，H 因子 116。2008年取得湖北省天然科学二等奖（榜首完结人），2011年获湖北省青年科技奖，并当选湖北省自主立异“双百方案”，2012年当选湖北省高端人才引领培育方案和湖北省高层次人才工程，2014年起接连当选Elsevier发布“化学范畴我国高被引学者榜单”，2015年获教育部高等学校科学研讨优异成果奖（科学技术）天然科学二等奖（榜首完结人），2018年起接连当选Clarivate（Web of Science）穿插范畴全球高被引科学家榜单，2019年获湖北省天然科学一等奖（榜首完结人）。
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